Η φωνή της Βίκυ Μοσχολιού αποτελούσε και αποτελεί μία από τις χαρακτηριστικότερες γυναικείες ελληνικές φωνές της σύγχρονης ελληνικής μουσικής. Χαρακτηρίστηκε ως μια φωνή “δωρική”, δηλαδή μια φωνή βαθιά ελληνική, “ντόμπρα”, με μεγάλες φυσικές ικανότητες. Αυτός ήταν άλλωστε ο λόγος για τον οποίο πολλοί την χαρακτήρισαν ως “ο θηλυκός Μπιθικώτσης”.
Η Βίκυ Μοσχολιού επιβλήθηκε καλλιτεχνικά λόγω της ατέρμονης μοναδικότητας των ερμηνειών της, μια μοναδικότητα που έκανε συνθέτες όπως ο Μίκης Θεοδωράκης να χαρακτηρίσουν την φωνή της “ογκόλιθο”. Υπηρέτησε πιστά τον λαϊκό και έντεχνο χώρο, τραγουδώντας ταυτόχρονα κομμάτια διαφορετικής αισθητικής, αποδεικνύοντας πως ήταν καλλιτέχνιδα ολικού περιεχομένου.
Η Βίκυ Μοσχολιού ως τύπος τραγουδίστριας ήταν alto-mezzo, δηλαδή η βαρύτερη γυναικεία φωνή, σαφέστατα στην λαϊκή εκδοχή της. Κατείχε μεγάλη έκταση φωνής, βαριά ηχητικότητα και φυσικά μια μελαγχολική βραχνή χροιά η οποία αποτέλεσε το σήμα κατατεθέν της, καθώς είναι αδύνατο για τους ακροατές να μην καταλάβουν ποια τραγουδάει από την πρώτη κιόλας λέξη. Στις ικανότητες της φωνής της συγκαταλέγονται επίσης το ισχυρό “συρτό” vibrato της, που δραματοποιούσε τις ερμηνείες της κι οδηγούσε σε μια μοναδική επιβολή της φωνητικής δύναμης, τα εκπληκτικά της γυρίσματα, τα οποία της έδιναν την ικανότητα να ερμηνεύει με ευκολία δημοτικά τραγούδια ή τραγούδια με jazz-blues επιρροές.
Με την παρέμβαση της ξαδέρφης της, το 1962, Κυριακή του Πάσχα, η Βίκυ κάνει την πρεμιέρα της στο πάλκο, δίπλα στον Γρηγόρη Μπιθικώτση και τη Δούκισσα, στην Τριάνα του Χειλά.
Καθιερώθηκε το 1964 τραγουδώντας το «Χάθηκε το φεγγάρι» του Σταύρου Ξαρχάκου στην κινηματογραφική παραγωγή «Λόλα». Τον επόμενο χρόνο το τραγούδι της “Ένα αστέρι πέφτει – πέφτει” έγινε μεγάλη επιτυχία συνεχίζοντας σε συνεργασίες, μεταξύ άλλων, με το Γιώργο Ζαμπέτα, το Γιώργο Κατσαρό, τον Άκη Πάνου, τον Μίκη Θεοδωράκη, τον Σταύρο Ξαρχάκο, το Δήμο Μούτση, τον Βασίλη Τσιτσάνη, το Μίμη Πλέσσα, το Γιάννη Σπανό, τον Σταύρο Κουγιουμτζή, τον Τάκη Μουσαφίρη,τον Λάκη Παπαδόπουλο, τον Σπύρο Παπαβασιλείου, το Λουκιανό Κηλαηδόνη, τον Γιώργο Χατζηνάσιο, τον Απόστολο Καλδάρα, τον Γιάννη Μαρκόπουλο, τον Ζώρζ Μουστακί, τον Λαυρέντη Μαχαιρίτσα και τον Σταμάτη Κραουνάκη αλλά και με στιχουργούς όπως ο Μάνος Ελευθερίου, ο Λευτέρης Παπαδόπουλος, η Λίνα Νικολακοπούλου, ο Νίκος Γκάτσος, ο Δημήτρης Χριστοδούλου, ο Χαράλαμπος Βασιλειάδης.
Την Πρωτομαγιά του 1967 παντρεύτηκε τον ποδοσφαιριστή του Παναθηναϊκού Μίμη Δομάζο, με τον οποίο απέκτησε δύο κόρες, αλλά το 1979 πήραν διαζύγιο.
Τρεις μόλις μήνες μετά την επιβολή της Δικτατορίας του 1967, στις 13 Ιουλίου 1967, η Βίκυ Μοσχολιού μαζί με το Γρ. Μπιθικώτση, τραγούδησαν στο νυκτερινό κέντρο Δειλινά (Αθήνα), σε πρώτη δημόσια εκτέλεση, τον Ύμνο της 21ης Απριλίου, “Μέσα στ΄ Απρίλη τη γιορτή”, (στίχοι Η. Καραμανέα και μουσική Α. Ρεμούνδου).
Τα τρένα που φύγαν, Τα δειλινά, Οι μετανάστες, Τα αρχοντορεμπέτικα είναι μερικές μόνο επιτυχίες από το πλούσιο ρεπερτόριό της, που ξεκινά από το ρεμπέτικο και το λαϊκό για να καταλήξει στο ελαφρολαϊκό και το έντεχνο, γιατί η σπουδαία, ιδιαίτερη δωρική φωνή της με τη χαρακτηριστική βραχνάδα και τις απεριόριστες δυνατότητες δεν χώρεσε ποτέ ταμπέλες.
Το 1972 είναι η πρώτη λαϊκή τραγουδίστρια που εγκαταλείπει τα μεγάλα νυχτερινά κέντρα και τα υψηλά νυχτοκάματα για να κατέβει στην πλάκα, αρχικά στο Ζουμ και μετά στο Ζυγό, δημιουργώντας ένα εναλλακτικό τρόπο διασκέδασης, με άλλο ήθος και ύφος. Έξι συνεχείς σεζόν η Μοσχολιού τραγουδά στις μπουάτ Μούτση, Μαρκόπουλο, Θεοδωράκη και Σπανό και παράλληλα δισκογραφεί μερικά από τα σημαντικότερα τραγούδια της, όπως το Έτσι είναι η ζωή, Μια βραδιά στη Λάρισα, Μεσόγειος, Η Ρόζα η ναζιάρα, Άνθρωποι Μονάχοι.
• Η Βίκυ Μοσχολιού πέθανε, χτυπημένη από την επάρατο νόσο, στις 16 Αυγούστου του 2005.