Η Νάνα Μούσχουρη γεννήθηκε στα Χανιά της Κρήτης στις 13 Οκτωβρίου 1934. Ο πατέρας της Κωνσταντίνος δούλευε ως μηχανικός προβολής σ’ έναν τοπικό κινηματογράφο και η μητέρα της Αλίκη ως ταξιθέτρια.
Η χαρακτηριστική σοπράνο φωνής της (γεννήθηκε με μόνο μία φωνητική χορδή), η ικανότητά της να τραγουδά πειστικά σε πολλές γλώσσες και η ποικιλία του ρεπερτορίου της, τη βοήθησε να χτίσει την αξιομνημόνευτη διεθνή καριέρα της.
Σε ηλικία τριών ετών η Νάνα Μούσχουρη μετακόμισε στην Αθήνα με την οικογένειά της. Στην Κατοχή ο πατέρας της έλαβε ενεργό μέρος στην αντίσταση κατά των Γερμανών κατακτητών. Τα χρόνια ήταν δύσκολα και οι γονείς της δούλευαν πολύ σκληρά για να μπορούν να ζουν με αξιοπρέπεια τα δύο μικρά κορίτσια της οικογένειας, την Τζένη και τη Νάνα.
Το 1950 έγινε δεκτή στο Ωδείο Αθηνών, όπου σπούδασε κλασσική μουσική και λυρικό τραγούδι. Όμως, το 1957 αποβλήθηκε από το Ωδείο, όταν οι καθηγητές της ανακάλυψαν ότι τραγουδούσε τζαζ σ’ ένα νάιτ-κλαμπ της Αθήνας.
Το 1958 ήταν σημαδιακό για τη Μούσχουρη. Η γνωριμία της με τον Μάνο Χατζιδάκι, ο οποίος έγινε ο μέντοράς της στη μουσική, της άνοιξε το δρόμο για τη μεγάλη καριέρα που ακολούθησε. Τον επόμενο χρόνο εμφανίζεται στο Α’ Φεστιβάλ Ελληνικού Τραγουδιού και κυριαρχεί με δύο τραγούδια, το «Κάπου υπάρχει η αγάπη μου» του Μάνου Χατζιδάκι και το «Ξέρω κάποιο αστέρι» του Μίμη Πλέσσα, τα οποία κερδίζουν το πρώτο και το δεύτερο βραβείο αντίστοιχα.
Το 1960 κερδίζει και πάλι το πρώτο βραβείο με δύο τραγούδια του Μάνου Χατζιδάκι, που ισοψήφησαν («Κυπαρισσάκι», «Τιμωρία»). Την περίοδο εκείνη ερμήνευσε και άλλα τραγούδια του σπουδαίου συνθέτη, («Υμηττός», «Χάρτινο το Φεγγαράκι». που γνώρισαν μεγάλη επιτυχία συνόδεψαν προσωπικές στιγμές μας και τραγουδιούνται ακόμη από πολλούς έλληνες.
Το 1960 ανοίγει τα φτερά της στο εξωτερικό. Συμμετέχει στο Φεστιβάλ Μεσογειακού Τραγουδιού στη Βαρκελώνη και κερδίζει το πρώτο βραβείο με το τραγούδι του Κώστα Γιαννίδη «Ξύπνα Αγάπη Μου», που αποτέλεσε το μουσικό διαβατήριο για τη διεθνή καριέρα της. Η αναγνώριση και η μεγάλη επιτυχία δεν άργησε να έρθει. Το τραγούδι του Μάνου Χατζιδάκι «Σαν σφυρίξεις τρεις φορές», που συνέθεσε για το γερμανικό ντοκιμαντέρ «Ελλάς η χώρα των Ονείρων» γίνεται «Weisse Rosen aus Athen» («Το λευκό ρόδο της Αθήνας») και γνωρίζει τεράστια επιτυχία στη Γερμανία, με πωλήσεις που ξεπερνούν τα 1.500.000 αντίτυπα. Το ίδιο τραγούδι στα αγγλικά, ως «White Rose of Athens», θα την κάνει γνωστή σ’ ολόκληρο τον κόσμο.
To 1961 ανέβηκε για πρώτη φορά τα σκαλιά της εκκλησίας. Παντρεύτηκε τον κιθαρίστα του συγκροτήματός της Γιώργο Πετσίλα, τον πρώτο άντρα που φίλησε, όπως έχει δηλώσει. Το ζευγάρι απέκτησε δύο παιδιά, τον Νικολά (1968) και τη Λενού (1970), και χώρισε το 1973. Η Λενού συνόδευε την μητέρα της ως μουσικός παίζοντας με τετραμελές συγκρότημα στο Ηρώδειο το 2014.
Το 1962, ο σπουδαίος τζαζίστας και παραγωγός Κουίνσι Τζόουνς, που την είχε ακούσει στο Φεστιβάλ της Βαρκελώνης, την καλεί στις Ηνωμένες Πολιτείες για να ηχογραφήσει τον πρώτο αμερικάνικο δίσκο της με κλασικά αμερικάνικα τραγούδια και τίτλο «The girl from Greece sings». Λίγο αργότερα γνώρισε την πρώτη της επιτυχία στην Αγγλία με τη διασκευή του ποπ τραγουδιού «My Colouring Book».
Το 1963 εγκαθίσταται μόνιμα στο Παρίσι και ηχογραφεί τον δίσκο «Mes plus belles chansons Grecques» με αποκλειστικά ελληνικά τραγούδια. Ο δίσκος αυτός θα της χαρίσει την πρώτη της διάκριση στη Γαλλία, το βραβείο «Charles Cros» της Γαλλικής Μουσικής Ακαδημίας.
Το 1963 εκπροσώπησε το Λουξεμβούργο στο διαγωνισμό τραγουδιού της Γιουροβίζιον, που έγινε στο Λονδίνο. Ερμήνευσε το τραγούδι «A force de prier», που μπορεί να κατετάγη όγδοο, αλλά αποτέλεσε μία από τις πρώτες επιτυχίες της που μεταφράστηκε σε πολλές γλώσσες.
Το 1967 κυκλοφόρησε ένα από τους πιο σημαντικούς δίσκους της, το «Le Jour où la Colombe», που περιέχει πολλά σπουδαία τραγούδια του γαλλικού ρεπερτορίου της: «Au Coeur de Septembre», «Adieu Angélina», «Robe Bleue, Robe Blanche» και το κλασικό ποπ στάνταρ «Le Temps des Cerises». Ηχογράφησε, επίσης, τη δική της εκδοχή του «Guantanamera» κι έκανε την παρθενική της εμφάνιση στο «Ολιμπιά», τον θρυλικό συναυλιακό χώρο του Παρισιού, με γαλλικά ποπ τραγούδια, ελληνικά τραγούδια και συνθέσεις του Μάνου Χατζιδάκι.
Το 1969 κυκλοφορεί το «Over and Over», ο πρώτος της δίσκος στην αγγλική αγορά που παραμένει στους πίνακες επιτυχιών περισσότερο από 100 εβδομάδες. Η δημοτικότητά της στην Αγγλία διαρκώς ανεβαίνει και τα εισιτήρια της πρώτης της συναυλίας στο περίφημο «Άλμπερτ Χολ» του Λονδίνου, εξαντλούνται μέσα σε λίγες ώρες.
Το καλοκαίρι του 1984 η Μούσχουρη επιστρέφει ύστερα από απουσία 20 ετών στην Αθήνα, όπου πρωτοξεκίνησε τη μεγάλη καριέρα της. Στις 23 και 24 Ιουλίου τραγουδά στο κατάμεστο Ηρώδειο, κάτω από την Ακρόπολη, συναυλία που συχνά δηλώνει ότι θα παραμείνει για πάντα η πιο γλυκιά της ανάμνηση στη σκηνή.
Από τότε, αποφασίζει να ηχογραφήσει νέους δίσκους στα ελληνικά και κυκλοφορεί «Η ενδεκάτη εντολή» του Γιώργου Χατζηνάσιου σε στίχους του αγαπημένου της φίλου Νίκου Γκάτσου.
Τον Σεπτέμβριο του 1987 ξαναγυρνά στην Ελλάδα και τραγουδά ξανά για μια βραδιά στο Ηρώδειο. Ακολουθεί μια συναυλία στο Ολυμπιακό Στάδιο μπροστά σε 100.000 Αθηναίους, όπου ξανασμίγει με τον Μάνο Χατζιδάκι. Η συναυλία αυτή γίνεται αφορμή να ξανασυνεργαστεί με τον Μάνο Χατζιδάκι και τον Νίκο Γκάτσο ηχογραφώντας τον δίσκο «Οι Μύθοι μιας Γυναίκας», ενώ στη Γαλλία ηχογραφεί ένα διπλό δίσκο κλασσικής μουσικής ως ανάμνηση των χρόνων που πέρασε στο Ωδείο Αθηνών.
Το 1998, ύστερα από μια σειρά συναυλιών σε όλο τον κόσμο, καταλήγει και πάλι στην Αθήνα. Στον επιβλητικό χώρο του Ηρωδείου θα τραγουδήσει συντροφιά με τον Σαρλ Αζναβούρ, τον Ζαν – Κλοντ Μπριαλί και τον Γιάννη Πάριο, σε μία συναυλία που διοργάνωσε το Ίδρυμα «Μελίνα Μερκούρη» για τη χρηματοδότηση του νέου Μουσείου της Ακρόπολης.
